中國科大發(fā)現(xiàn)磁性外爾半金屬中霍爾洛倫茲數(shù)反常增強現(xiàn)象

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心、物理學(xué)院、中國科學(xué)院強耦合量子材料物理重點實驗室陳仙輝院士、項子霽教授研究團隊在磁性拓撲物態(tài)研究中取得重大進展。研究團隊與中國科學(xué)院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院強磁場科學(xué)中心周建輝研究員合作，通過橫向電輸運、熱輸運測量在磁性外爾半金屬NdAlSi中發(fā)現(xiàn)顯著增強的霍爾洛倫茲數(shù)及相應(yīng)的反常形式維德曼-弗蘭茲定律偏離，并揭示其形成機制與近藤型散射有關(guān)。該結(jié)果為理解磁性拓撲材料中自旋與電荷自由度復(fù)雜相互作用提供了重要啟示。相關(guān)研究成果于11月26日以“Abnormally enhanced Hall Lorenz number in the magnetic Weyl semimetal NdAlSi”為題發(fā)表在Nature Communications雜志上[Nat. Commun. 15, 10255 (2024)]。

絕大多數(shù)金屬材料在低溫下的輸運行為由朗道費米液體理論描述，其熱導(dǎo)率k和電導(dǎo)率s之間的對應(yīng)關(guān)系滿足維德曼-弗蘭茲定律k=σTL0，其中的常數(shù)L0 (=2.44×10-8WΩK-2)為洛倫茲數(shù)L的索末菲值。隨著溫度升高，電子受到逐漸增強的電子-電子和電子-聲子非彈性散射作用。導(dǎo)致輸運行為偏離維德曼-弗蘭茲定律，實驗現(xiàn)象表現(xiàn)為洛倫茲數(shù)L小于L0。另一方面，洛倫茲數(shù)L大于L0的現(xiàn)象（即反常維德曼-弗蘭茲定律偏離）在實際材料中非常罕見，僅在銅氧化物高溫超導(dǎo)體正常態(tài)贗能隙區(qū)間等少數(shù)非常規(guī)體系中有報道；該現(xiàn)象的出現(xiàn)表明電子的輸運行為受到某些獨立于非彈性散射的特殊物理機制影響，其成因至今仍未得到充分理解。

近年來磁性拓撲物態(tài)以其展示出的豐富輸運現(xiàn)象及拓撲序可被外磁場有效調(diào)控的特性，受到了凝聚態(tài)物理學(xué)界廣泛關(guān)注。研究團隊在前期工作中對具有獨特螺旋形亞鐵磁序的外爾半金屬NdAlSi高質(zhì)量單晶開展了角度分辨強磁場量子振蕩研究，結(jié)合第一性原理計算分析費米面結(jié)構(gòu)隨磁場和溫度的演化，建立完整的磁場-溫度相圖 【Phys. Rev. Research 5, L022013 (2023)】。在此基礎(chǔ)上，研究團隊自主搭建了對小尺寸單晶樣品進行高精度熱電及熱輸運性質(zhì)表征的實驗裝置，對NdAlSi的縱向熱導(dǎo)率和橫向熱導(dǎo)率（熱霍爾效應(yīng)）開展系統(tǒng)測量，探索其熱輸運行為在不同磁場-溫度相區(qū)之間的演化。測量結(jié)果顯示NdAlSi的縱向熱導(dǎo)率包含較大的聲子貢獻，其聲子熱導(dǎo)受到4f局域磁矩晶體場多重態(tài)共振散射及磁振子（順磁振子）-聲子散射的強烈影響；外磁場對這些散射過程的調(diào)控導(dǎo)致縱向熱導(dǎo)率在磁場下出現(xiàn)非單調(diào)變化行為，表明NdAlSi自旋和晶格系統(tǒng)之間存在復(fù)雜的相互作用。橫向熱輸運即熱霍爾效應(yīng)測量揭示了更為有趣的物理現(xiàn)象：如圖1a-d所示，NdAlSi的低溫霍爾熱導(dǎo)率明顯大于基于電導(dǎo)率數(shù)據(jù)和維德曼-弗蘭茲定律推導(dǎo)出的數(shù)值，表明霍爾洛倫茲數(shù)Lxy相對索末菲值L0顯著增強，對應(yīng)于反常的維德曼-弗蘭茲定律偏離。該現(xiàn)象在磁有序溫度以上仍然存在(圖1e)，并且在較寬的磁場區(qū)間內(nèi)出現(xiàn)；Lxy隨溫度和磁場變化均顯示出非單調(diào)的演化行為，其最大值約為2L0(圖1f)，較大的熱霍爾增強幅值排除來自聲子和磁激發(fā)等電中性粒子的貢獻。

上述實驗現(xiàn)象表明NdAlSi的電子輸運行為受到某種奇特散射過程的影響，其導(dǎo)致熱流和電流的不同弛豫效率。研究團隊結(jié)合理論模型構(gòu)建和數(shù)值計算，指出異常增強的霍爾洛倫茲數(shù)來自5d巡游電子和4f局域磁矩之間的高階自旋翻轉(zhuǎn)彈性散射，即非相干近藤型散射過程。該散射機制導(dǎo)致準粒子的弛豫時間在化學(xué)勢附近產(chǎn)生能量對稱的極小值(圖1g)，進而電導(dǎo)率和熱導(dǎo)率的積分函數(shù)也相應(yīng)出現(xiàn)特殊的能量分布；在有限溫度條件下，電導(dǎo)率受到來自弛豫時間極小值的更強抑制效應(yīng)，造成洛倫茲數(shù)相對索末菲值L0增大?；谶@一模型，數(shù)值計算給出了低溫下增強的霍爾洛倫茲數(shù)（圖1f），與實驗結(jié)果相符。

圖1.磁性外爾半金屬NdAlSi的熱霍爾效應(yīng)和異常增強的霍爾洛倫茲數(shù)。a, b,4 K溫度測量的橫向熱導(dǎo)率（a）與分析得到的霍爾洛倫茲數(shù)（b）；c, d,同a, b,測量溫度15 K；e,橫向熱輸運偏離維德曼-弗蘭茲定律的溫度范圍；f,霍爾洛倫茲數(shù)隨溫度的變化關(guān)系；g,近藤散射導(dǎo)致的弛豫時間和輸運函數(shù)能量分布。

研究結(jié)果揭示了NdAlSi中的巡游電子和局域磁矩之間復(fù)雜的相互作用，除占據(jù)主導(dǎo)地位的間接磁交換作用之外，還存在著“隱藏”的非相干近藤散射效應(yīng)；后者相對較弱，只能通過改變弛豫時間的能量分布對熱輸運和電輸運的相對關(guān)系施加影響，導(dǎo)致霍爾洛倫茲數(shù)增強以及維德曼-弗蘭茲定律的反常偏離。類似的非相干近藤散射很可能存在于其它磁性拓撲材料中。該結(jié)果推進了對磁性拓撲物態(tài)中電荷與自旋自由度之間相互作用及其誘導(dǎo)產(chǎn)生的奇特演生現(xiàn)象的認識，并證明熱輸運測量是探測這些相互作用和演生現(xiàn)象的有效實驗手段。